绍兴六年，岳飞再次出师北伐，攻占了伊阳、洛阳、商州和虢州，继而围攻陈、蔡地区。但岳飞很快发现自己是孤军深入，既无援兵，又无粮草，不得不撤回鄂州（今湖北武昌）。此次北伐，岳飞壮志未酬，写下了千古绝唱的名词《满江红》：
绍兴七年，岳飞升为太尉。他屡次建议高宗兴师北伐，一举收复中原，但都为高宗所拒绝。绍兴九年（1119年），高宗和秦桧与金议和，南宋向金称臣纳贡。这使岳飞不胜愤懑，上表要求“解罢兵务，退处林泉”，以示抗议。次年，兀术撕毁和约，再次大举南侵。岳飞奉命出兵反击。相继收复郑州、洛阳等地，在郾城大破金军精锐铁骑兵“铁浮图”和“拐子马”，乘胜进占朱先镇，距开封仅四十五里。兀术被迫退守开封，金军士气沮丧，发出“撼山易，撼岳家军难”的哀叹，不敢出战。
在朱仙镇，岳飞招兵买马，连络河北义军，积极准备渡过黄河收复失地，直捣黄龙府。他激动地对诸将说：“直捣黄龙府，与诸君痛饮耳。”岳飞回临安后，即被解除兵权，任枢密副使。绍兴十一年八月，高宗和秦桧派人向金求和，金兀术要求“必先杀岳飞，方可议和”。秦桧乃诬岳飞谋反，将其下狱。绍兴十一年（1142年）十二月二十九日，秦桧以“莫须有”的罪名将岳飞毒死于临安风波亭，是年岳飞仅三十九岁。其子岳云及部将张宪也同时被害。孝宗时，岳飞得以昭雪，宁宗时被追封鄂王。
岳飞善于谋略，治军严明，其军以“冻死不拆屋，饿死不掳掠”著称。在其戎马生涯中，他亲自参与指挥了126仗，未尝一败，是名副其实的常胜将军。岳飞无专门军事著作遗留，其军事思想，治军方略，散见于书启、奏章、诗词等。后人将岳飞的文章、诗词编成《岳武穆遗文》，又名《岳忠武王文集》。